随着2013年包括中国在内的140多个国家签署了《水俣公约》,汞催化剂的生产和使用受到了越来越多的限制。为了保证乙炔法聚氯乙烯(PVC)企业的可持续生产,以Au为代表的贵金属催化剂被用来替代汞催化剂。然而,高昂的成本严重制约了Au基催化剂的使用,人们迫切需要找到一种环保且成本较低的无汞乙炔氢氯化催化剂,氮掺杂碳催化剂便在此时应运而生。
针对氮掺杂碳催化剂的反应活性相对较低、反应机理尚不明晰等问题,本研究以SBA-15分子筛作为硬模板,利用原位共掺杂策略制备了用于乙炔氢氯化的氮硫双掺杂介孔碳催化剂。评价结果显示,与单纯N掺杂的碳催化剂相比,共掺杂碳催化剂具有更高的催化活性。在乙炔空速为5.2 mL·g−1·min−1,反应温度为220 ℃的评价条件下,NS-C-NH3样品的乙炔转化率可以达到80%左右。所制备碳催化剂的XPS N 1s精细谱与C2H2程序升温脱附测试结果表明,与吡啶型N相邻的C原子是乙炔氢氯化反应的活性位点。由于S可以增加共掺杂碳材料中吡啶型N的比例,因此提高了这一碳催化剂的催化活性。另外,来源于SBA-15硬模板的大比表面积和介孔结构以及NH3处理导致的较高氮含量都有助于提高乙炔氢氯化反应中催化剂的稳定性,这使得NS-C-NH3样品在100小时的催化稳定性评价过程中都表现出较高的乙炔转化率。本研究为提升碳催化剂的乙炔氢氯化活性提供了一种新的思路,所制备的氮硫双掺杂介孔碳催化剂也展示出了不错的应用潜力。
相关工作发表在催化领域专业期刊Jouurnal of Catalysis (2018, 359:
161-170)上,李伟教授为本文通讯作者,博士生董晓斌为第一作者。